Picarro G2301（卡拉海葉尼塞河段陸-海界面大氣CO?和CH?波動）

2018年9月至2021年1月在最近部署的塔式測量站“DAMIS”（73.5068 N，80.5198 E）對大氣CO₂和CH₄的干摩爾分數(shù)進行了精確連續(xù)觀測，該測量站位于西伯利亞塔米爾半島西南海岸，葉尼塞河海灣，通向卡拉海（北冰洋）。通過分析陸地植被和海洋部門對捕獲的大氣信號的貢獻，檢查了站點的季節(jié)足跡，并說明了陸-海界面上白天混合大氣層CO₂和CH₄的時間模式。除了反映由泛北極引起的信號的時間變化，我們還分析了天氣異常的時空分布，這些天氣異常代表了所研究的高北極西伯利亞區(qū)域（約62.5萬km²）的CO₂和CH₄區(qū)域源和匯的大氣特征。全年捕獲陸地表面（54%）和海洋（46%）幾乎相等。對于CO₂和CH₄，我們觀察到了海-陸下降趨勢，或許因為海洋氣團中微量氣體的消耗比大陸區(qū)域更大。到目前為止，在卡拉海，我們尚未檢測到任何可能表明海底永久凍土退化過程和冷滲漏發(fā)生的顯著CH₄信號——仍然主要在北極海東部（拉普捷夫海和東西伯利亞海）觀察到。

測量站由一個帶有氣象傳感器的金屬塔和一個安裝在30m a.g.l.（35m a.s.l.）桅桿頂部的進氣口組成。一條撓性管道從塔中進入位于下方的實驗室，腔衰蕩光譜（CRDS）分析儀和數(shù)據(jù)記錄器放置在內(nèi)部并安裝在19′測量軌道上。大氣CO₂、CH₄和H₂O的摩爾分數(shù)由CRDS分析儀Picarro G2301-f（Picarro Inc.，Santa Clara，CA，USA）進行連續(xù)測量，該分析儀通過了Max Planck生物地球化學(xué)研究所生產(chǎn)的加壓干燥空氣的定期校準。在參考罐中，溫室氣體濃度追蹤到WMO的刻度：CO₂的X2007和CH₄的X2004A。由于儀器的響應(yīng)是線性的，因此三個儲罐足以進行校準，高、中、低三個儲罐每168小時自動開始校準循環(huán)，時間分別為25、20和20分鐘?；谶@三個參考罐，導(dǎo)出并實施了所報告時間序列的線性校準系數(shù)。目標儲罐每24小時探測15分鐘。在報告的觀察期內(nèi)，目標儲罐中測得的CO₂（0.03 ppm）和CH₄（0.03ppb）的偏差符合WMO要求的范圍。

CRDS分析儀測量濕空氣中的CO₂和CH₄摩爾分數(shù)，并且僅包括水校正的一階函數(shù)，這是不夠的，為了計算H₂O與儀器測量的原始值中特定氣體濕干比之間的關(guān)系，我們基于其他地方給出的方法，應(yīng)用了二階H₂O校正函數(shù)。在對原始值進行水校正和校準后，我們使用一組過濾器刪除了無效數(shù)據(jù)。

盡管靠近沉降區(qū)，但塔架處的空氣探測不太容易受到局部污染，風(fēng)分布分析確保桅桿的局部位置超出或幾乎無法接受此類污染事件。然而，塔架附近可能存在污染源：柴油發(fā)電機和居民點的中央鍋爐（距塔架西北偏北約270米）。這些當?shù)匚廴驹纯赡茉斐蒀O₂，CH₄摩爾分數(shù)在幾秒到幾分鐘的時間尺度上出現(xiàn)急劇和短期峰值。這些信號的平均頻率低至每年觀測值的3.7%，從冬季的2%到夏季的5.4%不等。我們應(yīng)用了基于尖峰檢測標準，并根據(jù)當?shù)丨h(huán)境進行調(diào)整。原始數(shù)據(jù)經(jīng)過了嚴格的背景過濾和計時，最終使我們能夠確定研究區(qū)域內(nèi)有代表性的、不受當?shù)匚廴驹从绊懙幕旌狭己每諝獾拇蟛糠中r值。

CO₂的季節(jié)性模式在夏季月份（8月：400.7 ppm）表現(xiàn)出急劇下降和最終最小值，并在冬季達到最大值（2月：424.9 ppm），而第二個峰值可能出現(xiàn)在冬季后期，伴隨著海冰融化和海洋中無冰區(qū)域的出現(xiàn)，促進冰下儲存的二氧化碳立即釋放到大氣中。進而分析說明，在北冰洋陸-海界面上的CO₂和CH₄的收支，全年陸地（54%）和海洋（46%）的貢獻幾乎相等。在冬季對大陸的影響占主導(dǎo)地位（73%），而在夏季，海洋的貢獻率高達60%。

在高北極西伯利亞區(qū)域（約62.5萬平方公里）白天混合大氣層CO₂和CH₄的時間模式的研究表明，全年陸地表面（54%）和海洋（46%）的貢獻幾乎相等。足跡的季節(jié)性模式顯示，在冬季對大陸的影響占主導(dǎo)地位（73%），而在夏季，海洋的貢獻率高達60%。在“DAMIS”觀測到的CO2季節(jié)振幅夏季最小值（吸收）和冬季最大值（釋放）之間的差異）達到約22ppm，比西伯利亞其他沿海高北極站的早期報告值高2-4.5ppm，這可能主要歸因于夏季從北冰洋（AO）順風(fēng)向測量地點行進的原始氣團的影響，而不是大陸下沉。

全年觀測到的數(shù)據(jù)表明研究區(qū)域源/匯的主要CO₂特征（信號）為以下平均負異常：陸地−0.2±0.3 ppm（65%），而海洋（35%）顯示出更低的負信號−0.4±0.7 ppm，初步認為與陸地生態(tài)系統(tǒng)相比，來自AO的氣團中的CO₂消耗量更大。2020年初秋在“DAMIS”和卡拉海同時測量大氣CO₂摩爾分數(shù)，證實了這種海-陸二氧化碳下降趨勢。在研究船“Mstislav Keldysh院士號”上進行的海洋觀測表明，與相應(yīng)的沿海平均值（411.3±1.33 ppm）相比，海洋二氧化碳大氣值明顯較低（406±1.42 ppm）。

全年主要的CH₄特征是陸地輕微的負異常：−0.1±4.8 ppb（源-匯），海洋上的負信號高得多，從AO（35%）中觀察到的數(shù)值為：-12.5±3.9 ppb，初步認為北冰洋上方的CH₄消耗上比大陸上方的強。甲烷特征（海洋-大陸）之間的統(tǒng)計顯著性證實了觀察到的海洋-大陸CH₄的下降。此外，2020年初秋在卡拉海研究船上進行的大氣CH₄測量表明，與同時觀測到的“DAMIS”沿海值（2001.4±5.9 ppb）相比，AO上空的CH₄值（1987±3 ppb）更低。